Münster 1999 – wissenschaftliches Programm
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O: Oberflächenphysik
O 15: Oberfl
ächenreaktionen (I)
O 15.5: Vortrag
Dienstag, 23. März 1999, 12:15–12:30, S1
Neuartige Reaktionswege auf Ru(0001) durch Femtosekunden-Laseranregung: COad + Oad → CO2 — •Mischa Bonn, Stephan Funk, Christian Hess, Daniel Denzler, Martin Wolf und Gerhard Ertl — Fritz–Haber–Institut der Max–Planck–Gesellschaft, Faradayweg 4–6, 14195 Berlin
Die Oxidation von CO mit coadsorbierten Sauerstoff auf Ru(0001) kann überaschenderweise durch Femtosekunden-Laserpulse (110fs, 10-30mJ/cm2) ausgelöst werden, während die thermische Anregung nicht zur CO2-Bildung führt.
Der ultraschnelle Signalverlauf (5ps FWHM) in Zwei-Puls-Korrelationsexperimenten weist darauf hin, daß der geschwindigkeitsbestimmende Schritt die Aktivierung der Ru–O Bindung ist, und daß die Sauerstoff–Anregung über die kurzzeitig sehr heißen (∼5000K) Elektronen erfolgt. Ein Isotopen–Effekt von 2.4±0.3 im Verhältnis der Ausbeute bei Oxidation mit 16O zu 18O erlaubt es, die Energiebarriere für die Sauerstoff-Aktivierung zu berechnen. Thermische Oxidation ist unmöglich, da die Ru–O Aktivierungsenergie (∼2–3 eV) viel höher ist als die Barriere zur Desorption von CO, so daß im thermischen Fall CO bereits vollständig desorbiert ist, bevor reaktiver Sauerstoff vorliegt.
Die selektive Sauerstoff–Aktivierung ist nur bei Anregung mit ultrakurzen Laser–Pulsen möglich, welche ein Beispiel für neuartige Photochemie an Oberflächen ist.