Münster 1997 – wissenschaftliches Programm
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O: Oberflächenphysik
O 16: Dynamik der Adsorption/Desorption
O 16.2: Vortrag
Dienstag, 18. März 1997, 09:45–10:00, PC 4
Ab initio- und Wellenpaketrechnungen zur laserinduzierten Desorption am Beispiel des Systems NO/NiO(100) — •T. Klüner1, V. Staemmler2 und H.-J. Freund3 — 1Lehrstuhl für Physikalische Chemie I, Ruhr-Universität Bochum, 44780 Bochum — 2Lehrstuhl für Theoretische Chemie, Ruhr-Universität Bochum, 44780 Bochum — 3Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft, Faradayweg 4-6, 14195 Berlin
Es wird über ab initio- und Wellenpaket-Rechnungen zur Interpretation der experimentell beobachteten Geschwindigkeitsverteilungen bei der zustandsaufgelösten laserinduzierten Desorption von NO auf NiO(100) berichtet. Zunächst wurden ab initio CASSCF- und CI-Rechnungen für die Potentialflächen der an der Desorption beteiligten elektronisch angeregten Zustände vorgestellt, wobei der Abstand des NO von der NiO-Oberfläche und der Ni-N-O-Bindungswinkel variiert wurden. Die Oberfläche wurde durch einen NiO5 8−-Cluster in einem unendlichen Halbraum aus Punktladungen beschrieben. Eine Analyse der Potentialflächen und der elektronisch angeregten Zustände erlaubt Vorhersagen über die Natur des Intermediats und ein Verständnis der für die Kernbewegung relevanten Kräfte. So konnte das bei der laserinduzierten Desorption auftretende Intermediat als eine NO−-artige Spezies identifiziert werden. Dreidimensionale Wellenpaketrechnungen auf den ab initio-Potentialflächen erlauben die Simulation des Desorptionsprozesses und führen zu einem Verständnis der experimentellen Ergebnisse.