Dresden 2003 – wissenschaftliches Programm
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O: Oberflächenphysik
O 3: Oberfl
ächenreaktionen I
O 3.8: Vortrag
Montag, 24. März 2003, 13:00–13:15, HSZ/02
CO-Oxidation auf einer Ir(111)-Oberfläche: Stationäre Reaktion und kinetischer Phasenübergang — •Frank Baumann1, Stefan Wehner1 und Jürgen Küppers1,2 — 1Experimentalphysik III, Universität Bayreuth, 95440 Bayreuth, Deutschland — 2Max-Planck-Institut für Plasmaphysik (EURATOM Association), Boltzmannstraße 2, 85748 Garching, Deutschland
Die CO-Oxidation auf Metalloberflächen gilt als wichtige Modellreaktion für das Studium katalytischer Prozesse. Am Beispiel einer Iridium(111)-Einkristalloberfläche wurde diese Reaktion unter UHV-Bedingungen bei Anliegen eines konstanten Flusses mit variablen Anteilen an CO (YCO) und O2 (1−YCO) untersucht. Es wurden die CO2-Bildungsraten im Gleichgewicht als Funktion von YCO bei verschiedenen Temperaturen gemessen. Dabei wurden zwei Bereiche nachgewiesen, ein reaktiver für YCO < YCO∗ und ein nichtreaktiver für YCO > YCO∗, zwischen denen bei YCO∗ (T) ein kinetischer Phasenübergang 1. Ordnung stattfindet. Im reaktiven Bereich wächst die CO2-Bildungsrate proportional zu YCO1,5 an. Bei Variation von YCO von 0 auf 100% und anschließend in umgekehrter Richtung zeigte das System im Temperaturbereich zwischen 380 K und 530 K Hystereseverhalten. Die durchgeführten Messungen stellen die erste umfassende experimentelle Untersuchung der beschriebenen Modellreaktion unter stationären Reaktionsbedingungen dar. Es wird ein einfaches kinetisches Modell vorgestellt, das im Gegensatz zu früheren theoretischen Modellansätzen (z. B. ZGB) alle wesentlichen experimentellen Beobachungen des O2+CO/Ir(111)-Systems vorhersagt.